Năm 1837, ông viết bài cho Edinburgh Weekly Chronicle và Leeds Times, vận động cải cách nghị viện.[1] Tháng 11 năm 1838, Smiles được mời làm biên tập viên của tờ Leeds Times, vị trí mà ông nhận lời và đảm nhiệm cho đến năm 1842.[2] Tháng 5 năm 1842, Smiles trở thành thư ký của Hiệp hội Cải cách Nghị viện Leeds, tổ chức nắm giữ 6 mục tiêu của Hiến Chương: phổ thông đầu phiếu cho tất cả nam giới trên 21 tuổi; các khu vực bầu cử có quy mô bằng nhau; biểu quyết bằng bỏ phiếu kín; chấm dứt nhu cầu cho nghị sĩ đủ điều kiện vào Nghị viện ngoài việc giành chiến thắng trong một cuộc bầu cử; trả tiền cho các nghị sĩ; và Nghị viện hàng năm.

Là biên tập viên của Leeds Times, ông ủng hộ các mục tiêu cấp tiến từ quyền bầu cử của phụ nữ đến thương mại tự do và cải cách nghị viện. Tuy nhiên, đến cuối thập niên 1840, Smiles bắt đầu lo ngại về việc các nhà Hiến Chương Feargus O'Connor và George Julian Harney ủng hộ vũ lực, mặc dù ông dường như nhất trí với họ rằng các chiến thuật hiện tại của phong trào không hiệu quả, ông chỉ ra rằng "cải cách chính trị đơn thuần sẽ không chữa được những tệ nạn tạp nham đang làm xã hội bất hạnh”.

Ngày 7 tháng 12 năm 1843, Samuel kết hôn với Sarah Ann Holmes Dixon ở Leeds. Họ có ba con gái và hai con trai.[2]

Năm 1845, ông rời Leeds Times và trở thành thư ký cho công ty đường sắt Leeds & Thirsk Railway mới thành lập. Sau 9 năm, ông làm việc cho công ty đường sắt South Eastern Railway.

Ở thập niên 1850, Smiles bỏ quan tâm đến nghị viện và quyết định rằng tự lực là nơi cải cách quan trọng nhất. Năm 1859, ông xuất bản cuốn sách Tinh thần tự lực (tiếng Anh: Self-Help; with Illustrations of Character and Conduct).

Smiles đã viết bài cho tờ Quarterly. Trong một bài báo về đường sắt, ông nhận định rằng đường sắt nên được quốc hữu hóa và hành khách hạng ba nên được khuyến khích.[5] Năm 1861, Smiles xuất bản một bài báo từ Quarterly, được đổi tên thành Workers Earnings, Savings, and Strikes. Ông cho rằng nghèo đói trong nhiều trường hợp là do thói quen không dự phòng:

Thời đại thịnh vượng, trong đó mức lương đạt cao nhất và các nhà máy hoạt động toàn thời gian song không phải là thời điểm mà các Viện và Trường cơ khí phát triển, mà là thời các nhà bán rượu bia làm ăn phát đạt ... Một công nhân kiếm được 50 đến 60 [shilling] một tuần (hơn cả thu nhập bình quân của nhân viên ngân hàng) bằng lòng sống trong một căn nhà một phòng tồi tàn ở một khu phố tệ, cái phòng ấy được dùng làm phòng khách, nhà bếp và phòng ngủ cho cả gia đình, gồm chồng, vợ, 4 đứa con trai, hai con mèo và một con chó. Nhân chứng được hỏi: Bạn có nghĩ gia đình này không thể có được chỗ ở tốt hơn hay là họ cẩu thả? Đáp án là họ cẩu thả.[6]

Năm 1866, Smiles trở thành chủ tịch của Viện tiết kiệm quốc gia song từ chức vào năm 1871, sau khi bị đột quỵ do suy nhược.